舆论摘要:铁系催化剂催化乙苯搀和脱氢
苯乙烯是一种要害的基础有机化学工业材料,普遍运用于消费塑料、树脂和橡胶等。暂时,90%之上的苯乙烯沿用乙苯催化脱氢法消费,该工艺能源消耗过高、平稳变化率低,探求新的脱氢工艺很有需要。因为乙苯氧化脱氢具备能源消耗低,不受平稳变化率控制等特性,自从二十世纪七十岁月创造某些样式的催化剂对乙苯氧化脱氢展现出杰出的催化活性此后,科学研究工作家对此倾泻了极大的关切。但是,该新工艺对苯乙烯采用性较差,洪量的副产品搅扰着它胜利运用于产业试验。CO2氛围下举行乙苯脱氢,能源消耗低,平稳变化率高,是连年来的接洽热门之一。在催化剂的制备、反馈前提的采用和CO2的效率机理等方眼前人已做了不少处事。但该工艺仍为强吸热反馈,能源消耗大,受热力学平稳控制且催化剂因为外表积碳失活重要。而若在体例中引入局部氧气,一上面经过氧化反馈可需要体制局部能量,进而贬低体例能源消耗;另一上面,不妨取消催化剂外表积碳,进而革新催化剂宁静性。鉴于上述推敲,本论文华用等体积浸渍法治备了一系列Fe2O3/γ-Al2O3 (Fe/Al)及助剂改性的催化剂,参观催化剂在CO2氛围下乙苯氧化脱氢反馈本能和在体例中通入O2对催化剂构造和催化本能的感化。重要接洽截止如次:1. 沿用浸渍法治备各别Fe负载量的Fe/Al催化剂,并用来在CO2氛围下乙苯平静氧化脱氢制苯乙烯的反馈。参观了各别催化剂对乙苯和CO2的变化率及苯乙烯采用性的感化,反馈在常压、600℃、EB空速20.4 mmol/g·cat·h的前提下举行。试验截止表白,在各别Fe负载量的Fe/Al催化剂中,Fe(5% wt.)/Al催化剂的表露出杰出的乙苯脱氢活性。跟着Fe负载量的减少,催化剂在CO2氧化乙苯脱氢进程中的初活性减少,在CO2氧化乙苯进程中介入小批O2不妨灵验控制催化剂外表积炭。2. 沿用浸渍法治备了多种助剂改性的Fe/Al催化剂,助剂对催化剂活性的感化各别,介入碱非金属、碱土非金属、氧化铬和氧化铂能灵验革新催化剂的初活性,而介入氧化锑贬低了催化剂的初活性,但革新了催化剂宁静性。在Fe(5%)/Al催化剂中介入Sb改性后,催化剂初始活性低沉,但跟着反馈功夫延迟,活性渐渐减少,这与未改性催化剂的活性变革趋向差异。在四种各别Sb含量改性的Fe(5%)/Al催化剂中Fe(5%)Sb(12%)/Al的催化功效最好。3. 本文华用步调升压恢复反馈(TPR)、X射线光电子能谱领会(XPS)、粉末X射线衍射领会(XRD)和N2物理吸附对反馈前后的催化剂举行了表征,表征截止表白Fe/Al催化剂外表的Fe组分以高分别情势生存,形成催化剂失活的重要因为是催化剂外表构成构造变换和外表积炭,积炭形成催化剂外表积和孔体积的缩小,更加是微孔表面积的实足丢失。助剂的介入不妨进一步普及活性组分在载体外表的分别度,并调变催化剂外表的酸碱度,进而利于于反馈气体的吸同意活化,利于于催化剂反馈本能的普及。在CO2氧化乙苯进程中介入小批O2不妨灵验控制催化剂外表积炭,同声宁静催化剂外表构成构造,进而保护较高的活性和宁静性。